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　　原文鏈接https://news.sciencenet.cn/htmlnews/2022/5/479191.shtm 

　　3D蜂窩狀有序多孔結(jié)構(gòu)負(fù)載Pt單原子催化劑及其ORR電催化性能研究 

　　近日，中國(guó)科學(xué)院廣州能源研究所研究員閆常峰團(tuán)隊(duì)聯(lián)合中科院金屬研究所在開發(fā)三維蜂窩狀介孔結(jié)構(gòu)負(fù)載Pt單原子氫燃料電池催化劑方面取得進(jìn)展，相關(guān)研究成果發(fā)表于英國(guó)皇家化學(xué)學(xué)會(huì)（RSC）期刊《材料化學(xué)A輯》。研究工作得到中國(guó)科學(xué)院STS重點(diǎn)項(xiàng)目和廣州市科技計(jì)劃項(xiàng)目的支持。 

　　氫燃料電池具有綠色低碳的優(yōu)點(diǎn)，是應(yīng)對(duì)未來碳中和、氣候變化等挑戰(zhàn)的重要手段。作為PEMFC陰極反應(yīng)的關(guān)鍵過程，氧還原反應(yīng)（ORR）的效率決定著電池的性能、壽命與成本。目前商業(yè)使用的碳載鉑（Pt/C）催化劑中，Pt活性組分多無序分布于碳載體表面，導(dǎo)致活性位點(diǎn)分布不均；且在燃料電池工作過程中，Pt與載體的相互作用降低，造成Pt組分的脫落、遷移與團(tuán)聚，最終導(dǎo)致PEMFC整體性能的衰減。

　　科研人員基于分子自組裝機(jī)理，以吡啶N結(jié)構(gòu)的嵌段共聚物（BCP）為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，原位絡(luò)合Pt前驅(qū)體，與碳源模板劑自組裝，經(jīng)過碳化、表面改性和還原等后處理手段得到高度有序的三維蜂窩狀介孔結(jié)構(gòu)負(fù)載的Pt單原子催化劑（Pt/N-OHC）。研究表明，Pt/N-OHC作為一種可控高維度介孔催化材料，兼具小尺寸效應(yīng)、表面效應(yīng)等納米尺度的特有性質(zhì)和長(zhǎng)程有序宏觀性質(zhì)。蜂窩結(jié)構(gòu)的催化劑層較薄，Pt活性位點(diǎn)層次分布于孔道表面和垂直孔的邊界，符合Middelman關(guān)于理想電極催化層的設(shè)定，有利于活性位點(diǎn)的充分利用和多相反應(yīng)物的傳輸。

　　進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，有序多孔蜂窩結(jié)構(gòu)來源于自組裝的結(jié)構(gòu)控制，而Pt單原子與蜂窩結(jié)構(gòu)中的N通過金屬-載體間強(qiáng)相互作用（MSI）形成的Pt-N配位鍵不僅能夠抑制Pt遷移團(tuán)聚，提高Pt穩(wěn)定性，其本身還可以作為活性位點(diǎn)，有效降低ORR反應(yīng)中的能壘。同時(shí)，通過調(diào)整BCP自組裝過程中的參數(shù)，可以實(shí)現(xiàn)Pt活性組分從單原子到超細(xì)納米顆粒（平均粒徑約2.5nm）的控制和蜂窩結(jié)構(gòu)的厚度控制（20nm-60nm），從而更好地調(diào)控ORR電催化活性。

　　相關(guān)論文信息：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/ta/d2ta00752e