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化學(xué)鏈甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)機(jī)理解析。受訪者供圖

　　甲烷氧化偶聯(lián)（OCM）技術(shù)可在自熱條件下通過(guò)一步反應(yīng)將甲烷轉(zhuǎn)化為高附加值烯烴或烷烴（C₂₊），是催化中的“圣杯反應(yīng)”。但經(jīng)過(guò)近40年的研究，常見的OCM催化劑Li/MgO和Na/Mn/W/SiO₂等始終無(wú)法解決反應(yīng)過(guò)程中C₂₊單程收率較低（<30%）、反應(yīng)溫度較高（>800 C）及甲烷反應(yīng)氣分壓較低（<1 atm）等難題。 

　　該工作通過(guò)化學(xué)鏈循環(huán)的方式，構(gòu)建了系列碳酸鋰負(fù)載的復(fù)合稀土金屬氧化物作為載氧體催化劑，有效抑制氧氣直接作為氧化劑導(dǎo)致的甲烷過(guò)度氧化反應(yīng)，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)甲烷氧化偶聯(lián)高效制備C₂₊。通過(guò)原位表征手段與量子化學(xué)計(jì)算，發(fā)現(xiàn)復(fù)合稀土氧化物中的Pr⁴⁺可誘導(dǎo)催化劑表面產(chǎn)生過(guò)氧化物活性中間體并演變成活性羥基自由基，實(shí)現(xiàn)高效C-H鍵活化和C-C鍵偶聯(lián)。

化學(xué)鏈甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)性能。受訪者供圖

　　該研究建立了Li₂CO₃負(fù)載的復(fù)合稀土金屬氧化物中Pr的氧化態(tài)與C₂₊收率之間的普遍相關(guān)性，為甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)中的氧化還原催化劑構(gòu)建提供了理性設(shè)計(jì)思路。在此基礎(chǔ)上，原料氣還可以拓展至生物沼氣、垃圾填埋氣、煤層氣等資源的高值化利用。

C2+收率與 Pr 氧化態(tài)的相關(guān)性。受訪者供圖 

　　相關(guān)論文信息：https://www.nature.com/articles/s41467-023-43682-5