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　　近日，廣州能源研究所廢棄物處理與資源化利用研究室趙坤副研究員聯(lián)合美國北卡羅萊納州立大學等研究團隊，報道了一種在以促進劑碳酸鋰（Li₂CO₃）修飾的具有氧化還原活性的復合稀土金屬氧化物的催化作用下，實現(xiàn)低溫高效化學鏈甲烷氧化偶聯(lián)的方法。該催化劑在700 下單程C₂₊收率高達30.6%，且在甲烷分壓高達1.4 atm的條件下仍能表現(xiàn)出穩(wěn)定的性能。相關研究成果以Lithium carbonate-promoted mixed rare earth oxides as a generalized strategy for oxidative coupling of methane with exceptional yields為題，于近日發(fā)表在《自然—通訊》（Nature Communications）。  

　　甲烷氧化偶聯(lián)（OCM）技術可在自熱條件下通過一步反應將甲烷轉化為高附加值烯烴或烷烴（C₂₊），是催化中的“王冠反應”。但經過近40年的研究，常見的OCM催化劑Li/MgO和Na/Mn/W/SiO₂等始終無法解決反應過程中C₂₊單程收率較低（<30%）、反應溫度較高（>800 C）及甲烷反應氣分壓較低（<1 atm）等難題。  

　　該工作通過化學鏈循環(huán)的方式，構建了系列碳酸鋰負載的復合稀土金屬氧化物作為載氧體催化劑，有效抑制氧氣直接作為氧化劑導致的甲烷過度氧化反應，進而實現(xiàn)甲烷氧化偶聯(lián)高效制備C₂₊。通過原位表征手段與量子化學計算，發(fā)現(xiàn)復合稀土氧化物中的Pr⁴⁺可誘導催化劑表面產生過氧化物活性中間體并演變成活性羥基自由基，實現(xiàn)高效C-H鍵活化和C-C鍵偶聯(lián)。  

　　該研究建立了Li₂CO₃負載的復合稀土金屬氧化物中Pr的氧化態(tài)與C₂₊收率之間的普遍相關性，為甲烷氧化偶聯(lián)反應中的氧化還原催化劑構建提供了理性設計思路。在此基礎上，原料氣還可以拓展至生物沼氣、垃圾填埋氣、煤層氣等資源的高值化利用。  

　　上述工作得到廣東省杰出青年基金、國家自然科學基金面上項目、中國科學院青促會等項目支持。