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　　近日，廣州能源研究所生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化研究室在國際頂級學(xué)術(shù)期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》 (Angew. Chem. Int. Ed.)上發(fā)表題為Rational Positioning of Metal Ions to Stabilize Open Tin Sites in Beta Zeolite for Catalytic Conversion of Sugars的研究成果。 

　　含有孤立金屬錫位點的純硅Beta沸石，即Sn-Beta，已被證明是應(yīng)用于生物質(zhì)精煉尤其是催化糖類轉(zhuǎn)化的最優(yōu)固體路易斯酸催化劑。該催化劑可以將糖類轉(zhuǎn)化為燃料和高價值化學(xué)品。Sn-Beta中的開放Sn位點被認(rèn)為是最具催化活性的路易斯中心，然而在Sn-beta中構(gòu)建大量穩(wěn)定的開放Sn位點仍是一個亟待解決的問題。 

　　該研究在Sn-Beta中引入了除Sn以外的其他金屬。通過特殊的合成方法，將金屬Ni、Co和Mn等通過離子交換摻入與Sn相鄰的硅羥基的巢穴中。通過實驗和DFT計算證明，這種臨近結(jié)構(gòu)較大程度上穩(wěn)定了開放狀態(tài)下的Sn位點。含有該結(jié)構(gòu)的Sn-Beta在催化葡萄糖異構(gòu)化為果糖和轉(zhuǎn)化為α-羥基酯方面表現(xiàn)出優(yōu)異的催化能力：以廉價的葡萄糖為底物，乳酸甲酯產(chǎn)率高達(dá)71.2%，2-羥基-3-丁烯酸甲酯產(chǎn)率10.3%；以其他單糖或寡糖為底物，也表現(xiàn)出優(yōu)異的乳酸甲酯產(chǎn)率。

　　該論文中提出的“對特殊位置硅羥基巢穴構(gòu)建及金屬離子交換”的方法具有通用性，為今后合成具有強(qiáng)路易斯酸性的臨近雙金屬分子篩催化劑提供了指導(dǎo)思路，有望進(jìn)一步推動生物質(zhì)精煉及生物能源利用。 

　　論文第一作者為廣州能源研究所2019級博士生孫朋垚，共同第一作者為中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所劉沖副研究員，通訊作者為廣州能源研究所王晨光研究員；廣州能源研究所為第一作者單位。該研究工作獲得國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學(xué)基金面上項目和廣東省重點領(lǐng)域研發(fā)計劃項目的資助。 

　　原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202215737